在Chrome浏览器中，可以通过以下步骤实现下载文件的多设备同步操作：
1. 打开Chrome浏览器并访问需要下载的文件。
2. 点击浏览器右上角的“下载”按钮，或者使用快捷键Ctrl+D（Windows）或Cmd+D（Mac）来下载文件。
3. 下载完成后，点击浏览器右上角的“分享”按钮，然后选择“云盘”。
4. 在云盘中，找到刚刚下载的文件，点击它，然后点击“添加到云盘”。
5. 在弹出的窗口中，输入你想要保存到云盘的用户名和密码，然后点击“确定”。
6. 最后，返回到Chrome浏览器，点击浏览器右上角的“设置”按钮，然后选择“同步设置”。
7. 在同步设置页面，勾选“同步文件”选项，然后点击“保存”。
这样，下载的文件就会在多个设备之间同步了。